Gründe für die Kluft zwischen praktischer und theoretischer Wärmeleitfähigkeit von Siliziumnitridkeramiken

Siliziumnitrid (Si₃N₄) ist ein strukturelles Keramikmaterial mit einer intrinsischen Wärmeleitfähigkeit von etwa 320 W/(m·K), das sich durch eine hohe Wärmeleitfähigkeit und hervorragende mechanische Eigenschaften auszeichnet. Dank seiner überlegenen Stabilität bei Umgebungstemperatur hat sich Si₃N₄ zu einem weit verbreiteten Keramiksubstrat-Verpackungsmaterial für die moderne Halbleiterindustrie entwickelt. Es besteht jedoch eine erhebliche Diskrepanz zwischen der praktischen Wärmeleitfähigkeit von Si₃N₄ und seinem theoretischen Wert. In diesem Artikel werden die Hauptfaktoren untersucht, die für eine solche Divergenz verantwortlich sind.

1 Gittersauerstoff

Die Wärmeleitung in Si₃N₄ wird überwiegend durch die Phononenübertragung bestimmt. Gitterfehler wie Leerstellen, Stapelfehler und intergranulare Verunreinigungen verstärken die Phononenstreuung und verschlechtern die Wärmeleitfähigkeit von Siliziumnitrid.

Gittersauerstoff ist ein entscheidender Faktor, der die Wärmeleitfähigkeit von Si₃N₄ verändert. Nachdem Sauerstoffatome das Si₃N₄-Gitter durchdrungen haben, bilden sich Silizium-Leerstellen, die die mittlere freie Weglänge der Phononen drastisch verkürzen und die Wärmeleitfähigkeit entsprechend verringern. Um die thermische Leistung von Si₃N₄ zu steigern, sollte der Sauerstoffgehalt in Rohpulvern minimiert werden, um die Sinteraktivität zu optimieren, während feine Ausgangspartikelgrößen beibehalten werden, um zusätzliche Sauerstoffverunreinigungen zu verhindern.

Konventionelle Sinteradditive fürSi₃N₄sind eine weitere wichtige Quelle für Gittersauerstoff. Diese Additive bilden intergranulare Sekundärphasen mit einer Wärmeleitfähigkeit im Allgemeinen unter 1 W/(m·K) innerhalb der flüssigen Phase, was die Wärmeleitfähigkeit des Si₃N₄ in der Masse beeinträchtigt. Vorhandene Forschungsergebnisse bestätigen, dass der Einsatz von Sinteradditiven für Seltenerdoxide den Gittersauerstoffgehalt verringert, wenn der Ionenradius von Seltenerdelementen abnimmt. Sintern bei niedriger Temperatur wird bevorzugt, um die Produktionskosten von Si₃N₄-Keramiksubstraten zu senken und gleichzeitig eine vollständige Verdichtung und die gewünschte Korngröße sicherzustellen.

Darüber hinaus unterdrückt die moderate Zugabe von reduzierendem Kohlenstoffpulver die Bildung sekundärer Phasen und verbessert die Gitterreinheit; Überschüssiger freier Kohlenstoff sollte vermieden werden, um eine erhöhte Wärmeleitfähigkeit zu erreichen.

2 Kristallstruktur von Siliziumnitrid

Siliziumnitrid ist eine stark kovalente Verbindung mit einem Molekulargewicht von 140,68. Seine beiden vorherrschenden Polymorphe, α-Si₃N₄ und β-Si₃N₄, gehören beide zum hexagonalen Kristallsystem. Da Si₃N₄-Keramiken üblicherweise über 1800 °C gesintert werden, stellt β-Si₃N₄ die dominierende kristalline Phase in kommerziell erhältlichen Si₃N₄-Komponenten dar.

(1) Treibende Kraft für das β-Si₃N₄-Kornwachstum

Restliches, nicht umgewandeltes α-Si₃N₄, das während des α-zu-β-Phasenübergangs verbleibt, wirkt sich deutlich negativ auf die Wärmeleitfähigkeit aus. Daher ist eine vollständige Phasenumwandlung von α-Si₃N₄ zu β-Si₃N₄ unerlässlich, um die Keimbildung und das Kornwachstum von β-Si₃N₄ für eine verbesserte Wärmeleitfähigkeit zu erleichtern.

(2) Morphologie gewachsener β-Si₃N₄-Körner

Die Wärmeleitfähigkeit steigt deutlich mit zunehmender β-Si₃N₄-Korngröße und eine längere Glühdauer verbessert die Wärmeübertragungsfähigkeit weiter. Sobald die Körner jedoch über eine kritische Dimension hinaus wachsen, führt eine zusätzliche Kornvergröberung zu einer vernachlässigbaren Verbesserung der thermischen Leistung.

3 Relative Dichte

Die relative Dichte hat einen wesentlichen Einfluss auf die Wärmeleitfähigkeit von Si₃N₄. Eine höhere Porosität führt zu einer deutlichen Verschlechterung der Wärmeleitfähigkeit. Im Allgemeinen besitzen Si₃N₄-Keramiken mit hoher Wärmeleitfähigkeit eine erhöhte Schüttdichte und Wärmeleitfähigkeit, und Seltenerdoxide erleichtern die Herstellung von vollständig dichtem Siliziumnitrid. Flüssigphasensintern ist zwingend erforderlich, um die Verdichtung von Siliziumnitridkeramiken zu erreichen, und die Enddichte von Si₃N₄ variiert je nach Sinterparametern und Verarbeitungsmethoden. Aus diesem Grund ist die Auswahl geeigneter Sintertechniken für die Herstellung von Si₃N₄-Keramik mit hoher Wärmeleitfähigkeit von entscheidender Bedeutung.

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